The Best Segulah

 וְעַתָּ֗ה אִם־שָׁמ֤וֹעַ תִּשְׁמְעוּ֙ בְּקֹלִ֔י וּשְׁמַרְתֶּ֖ם אֶת־בְּרִיתִ֑י וִֽהְיִ֨יתֶם לִ֤י סְגֻלָּה֙ מִכָּל־הָ֣עַמִּ֔ים כִּי־לִ֖י כָּל־הָאָֽרֶץ  Many interpretations and lessons for the best segulah in the book.

Ahavas Hashem to Klal Yisroel (Pri Tzaddik #1 Yisro)
 וכמו שאומרים בשם היהודי הק׳ זצלל״ה והייתם לי סגולה וגו׳ שאהבת השי״ת. לישראל בלא טעם כמו סגולה שאינו עפ״י הרפואה והשכל .

Ahavas Klal Yisroel to each other (Degel Machane Efraim) see here.

Of course, learning Torah:
עוד ירמוז סתר עליון לפי מה שקדם לנו כי ענפי הקדושה נתפזרו בעולם ואין מציאות להם להתברר זולת באמצעות ישראל וביותר באמצעות עסק התורה שהיא כאבן השואבת ניצוציה במקום שהם, ואותם נצוצי הקדושה גם להם יקרא סגולה, והוא אומרו והייתם קרינן ביה והויתם פירוש בה״א מלאפו״ם כי הם יהיו הוית סגולה מכל העמים אשר נפוצו שם באמצעות התורה כמאמרם ז״ל וכמו שכתבנו כמה פעמים הדברים במעשה מצרים. ואומרו כי לי כל הארץ כאן רמז שיש לו סגולה מפוזרת בכל הארץ, וזה טעם פיזור ישראל בד׳ רוחות העולם לחזר אחר הסגולה שהיא אבידתם. והנה זולת עונם של ישראל היו יכולים השגת הדבר בלא פיזור בעולם אלא בכח עוצם תורתם היו מולכים בכל העולם ושואבים כל בחינות הקדושות מכל מקום שהם, ובאמצעות החטא תש כוחם וצריכין לרדת שמה לברר הטוב ההוא.(Or Hachaim courtesy of mg.alhatorah.org)

Ramban(ibid):
או יהיה סגולה – דבקות, כי לי הארץ הנקראת כל, כמו שפירשתי בפסוק: וי״י ברך את אברהם בכל (בראשית כ״ד:א׳). והמשכיל יבין. (See about kol here.)

See also Sforno here.